元順帝至正十二年（1352年），察罕帖木兒起兵對抗劉福通所領導的紅巾軍，並和李思齊一起攻破農民起義軍佔領的羅山，從此受到元政府的重視。隨著察罕帖木兒不斷挫敗紅巾軍，其官職和地位逐漸上升，由汝寧府達魯花赤升至兵部尚書，後歷任陝西行省平章政事、河南行省平章政事兼河南行樞密院事，中書省平章政事、知河南山東行樞密院事。。1356年到1357年領兵在河南、山西和陝西擊敗李武、崔德；1358年擊敗毛貴率領的紅巾軍北伐軍於山西；1359年攻破紅巾軍宋政權都城汴梁；1361年攻打山東起義軍，佔領濟南，包圍益都；1362年被降將田豐刺殺。
察罕帖木兒在北方和紅巾軍作戰期間，由於勢力強大，佔據應天的朱元璋曾主動要求與之通好。察罕帖木兒遂派使者前往招降。朱元璋扣下使者，拒不回應。後察罕帖木兒被刺身亡，朱元璋立即將使者殺死。
察罕帖木兒的外甥、養子擴廓帖木兒（王保保）在其死後繼承其軍隊並成為北元朝廷的支柱，在塞北和新興的明朝長期對抗。朱元璋在北伐期間，曾前往河南坐鎮指揮，並祭祀察罕帖木兒的墳墓，以感化並招降王保保，但沒有效果。
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